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化学学院两课题组在《自然-通讯》发表重量级研究成果

pc蛋蛋幸运28 www.qi0x.com.cn 5月16日和6月8日,化学学院江华教授课题组与范楼珍教授课题组分别在《自然-通讯》发表重量级研究成果(Nature Communications 2018, 9, 1953;Nature Communications 2018, 9, 2249)。江华教授的研究解决了分子机器研究领域实用型多极变速分子转子设计这一基本难题;范楼珍教授的研究获得了高色纯度窄带宽荧光发射碳量子点,可以作为理想候选材料用于发展下一代高效稳定广色域的LEDs显示技术。


分子机器是近二十多年来超分子化学研究的前沿课题,2016年诺贝尔化学奖授予了法国路易斯巴斯特大学的让-皮埃尔·索瓦日(Jean-Pierre Sauvage)、美国西北大学的詹姆斯·弗雷泽·斯托达特(Sir J. Fraser Stoddart)以及荷兰格罗宁根大学的伯纳德·费林加(Bernard (Ben) L.Feringa),以表彰他们在分子机器设计与合成领域所做出的杰出贡献。这一重要事件进一步把分子机器的研究推向高潮。


旋转类分子装置是一类重要的分子机器结构组件,然而受制于分子热运动的无序性和复杂性,要在分子层面上实现对旋转的精确控制是一个巨大的挑战;其中在转动速度的控制方面,如何实现在宽频率范围内分子转速的阶梯式分级调控(多极变速)则是一个长期的科学难点。在过去的很多年里,虽然该问题受到分子机器研究者的广泛关注,但提出解决该问题的方案很少。近几年,多位研究者尝试从改变转动位阻的方向着手,但取得的效果非常有限。


化学学院江华教授课题组在旋转类分子装置的运动控制方面做了一系列工作。他们基于超分子自组装策略,构筑了一种能够将运动从旋转模式转换成振动模式的分子传动装置(J. Org. Chem. 2015, 80, 11302?11312),优化了分子转门的制备方法(J. Org. Chem. 2016, 81, 3364?3371),并在以上基础上,合成了以柔性直链为转子的分子转门,首次揭示了柔性直链的立体位阻大小依赖于其运动时间尺度的机制,并利用此机制使得分子转门在旋转模式与振荡模式间转换(J. Am. Chem. Soc. 2016, 138, 15849?15852)。


最近,该课题组针对该问题提出通过不同类型的非共价键作用力在不同程度上对分子转子的内转动过渡态进行稳定,进而实现其多级变速目的的新策略?;诟貌呗?,他们设计了一种简单的基于琥珀酰亚胺和苯酚基团的分子转子,并通过碱和不同金属离子刺激,首次实现了在10–2 ~ 105 Hz范围内将分子转子的速度调节成四档。实验机理研究结果证实其多级变速调控的实现完全依赖于不同刺激下其内转动过渡态的稳定性的不同。此外,利用辅助的酸及氟离子刺激,该体系的不同速度档间能可逆变换。该工作提出的新方法有助于突破长期困扰分子机器研究者的实用型多极变速分子转子设计这一基本难题,对于推动未来分子机器的发展和实用化具有较大意义。论文链接:https://www.nature.com/articles/s41467-018-04323-4


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( Nature Communications 2018, 9, 1953 )


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江华教授工作照


近年来,碳量子点(CQDs)作为一种尺寸小于10 nm的新型荧光碳纳米材料,具有荧光可调性、良好的光热稳定性、低毒性及环境友好性、高的电子迁移率等优点,在电致LEDs领域具有良好的应用前景。然而,目前CQDs均表现出较差的发光色纯度,荧光光谱半峰宽(FWHM)往往在80-150 nm之间,远远大于含有重金属镉和铅元素的传统半导体量子点的FWHM (<40 nm),从而极大地限制了CQDs在高效LEDs显示技术领域的发展。如何实现CQDs高色纯度窄带宽荧光发射一直是困扰科学家的难题。最近,化学学院范楼珍教授课题组在荧光碳纳米材料领域取得重大突破,实现了碳纳米材料高色纯度窄带宽荧光发射,改变了传统的碳纳米材料荧光宽发射的观念。

他们设计合成了一种新型的不同尺寸大小的高结晶度三角形结构CQDs(NBE-T-CQDs),实现了其从蓝色到红色的高色纯度窄带宽荧光发射,其FWHM仅为30 nm,最高量子产率达72%。飞秒瞬态吸收光谱和低温变温荧光光谱及理论计算结果表明,独特的高结晶度三角形结构CQDs表现出较弱的电子-声子耦合作用以及非常简单的激发态弛豫过程,这是其产生高色纯度窄带宽荧光发射的根本原因。通过与华北电力大学谭占鳌教授以及香港科技大学杨世和教授课题组合作,以NBE-T-CQDs作为活性发光层,制备了高色纯度、高性能、高稳定性、全色电致LEDs。这项研究工作表明高色纯度窄带宽荧光发射CQDs可以作为理想候选材料用于发展下一代高效稳定广色域的LEDs显示技术。论文链接:https://www.nature.com/articles/s41467-018-04635-5。


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( Nature Communications 2018, 9, 2249 )


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范楼珍教授课题组照片

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